La Sezione, che si trova al piano terra della Biblioteca, è riservata a bambini e ragazzi dagli 0 ai 14 anni e ai loro accompagnatori ed è organizzata in due aree: uno spazio dedicato ai più piccoli e uno spazio dedicato ai ragazzi fino ai 14 anni. I libri e i materiali multimediali sono disposti a scaffale aperto. Sotto la supervisione di un adulto, i ragazzi possono navigare in Internet con un PC dedicato da cui è possibile anche consultare il catalogo online.

A Villa Bambini si trovano:

// Libri per bambini da 0 a 5 anni: libri gioco, morbidi, di stoffa e di gomma, sagomati, albi illustrati sulla natura e gli animali, filastrocche, fiabe, libri per imparare a scrivere, leggere e contare, pop-up.
// Prime letture per bambini da 6 a 7 anni caratterizzate da linguaggio semplice e scritte prevalentemente in stampatello maiuscolo per facilitare i primi approcci alla lettura autonoma.
// Prime letture in lingua straniera
// Libri per ragazzi da 8 a 14 anni: storie di leggende e mistero, magia e incantesimi di draghi; unicorni, giovani detective e personaggi storici; libri d’avventura e romantici. I classici senza tempo, le storie in rima e i volumi in lingue straniere, senza dimenticare i libri di divulgazione: astronomia, animali, piante, arte, sport, storia, geografia, viaggi, invenzioni della sezione Ricerche.

È presente anche una sezione dedicata ai genitori, agli insegnanti e agli educatori e una raccolta multimediale comprendente CD, DVD e audiolibri.
Villa Bambini aderisce al progetto Nati per leggere con libri selezionati per la lettura ad alta voce e ospita il Baby Pit Stop, dotato di fasciatoio e poltrona per rendere più confortevole l’allattamento al seno.
Villa Bambini propone "Leggere per crescere", incontri per fornire a genitori, nonni e tate informazioni sui benefici della lettura ad alta voce e consigli su cosa e come leggere ai bambini, per educarli al piacere delle storie. La biblioteca collabora con le ludoteche e le scuole dell’infanzia del Quartiere 3 con l’obiettivo di abituare i bambini al piacere dell’ascolto, stimolare gli educatori a utilizzare le collezioni e avvicinare i piccoli e le loro famiglie alla biblioteca e ai suoi servizi.

La Biblioteca organizza progetti didattici, all'interno del progetto delle Biblioteche comunali fiorentine "Passepartout, il giro delle biblioteche in 200 giorni" per avvicinare le scuole alla biblioteca e promuovere la lettura. Per le famiglie con bambini e ragazzi Villa Bambini propone letture ad alta voce, laboratori, spettacoli e attività, gratuite su prenotazione e riservate agli iscritti, che fanno parte della programmazione di "Biblioteche Junior". Tra gli appuntamenti organizzati dalla biblioteca si svolgono con cadenza settimanale le letture ad alta voce "A spasso nei libri con Bea" e "Una biblioteca da fiaba".

Per i giovani la Biblitoeca organizza ogni anno nel periodo estivo, insieme alle altre Biblioteche, il campus "BiblioTeen" pensato per acquisire nuovi strumenti di apprendimento e conoscenza attraverso l'uso della Biblioteca, e di favorire, attraverso la lettura ad alta voce, le capacità relazionali.

La permanenza dei minori nei locali della biblioteca è sotto esclusiva responsabilità dei genitori, ai quali si raccomanda di vigilare affinché i bambini tengano un comportamento idoneo all’ambiente.